TINGGI DENGAN BAHAN MATRIKS SYNROC TITANAT
TATA KERJA Bahan
4.3. Parameter Tingkat Muat Limbah
Pada penentuan tingkat muat limbah yang optimum dalam pembuatan blok synroc, digunakan suhu sintering optimum yaitu 1200 oC
dan waktu sintering optimum yaitu 3 jam. Variasi tingkat muat limbah berkisar antara 10-60 % berat. Hasil pengujian densitas dan kuat tekan blok synroc limbah dengan variasi tingkat muat limbah ditunjukkan pada Gambar 5.
Gambar 5. Pengaruh tingkat muat limbah terhadap densitas dan kuat tekan blok synroc hasil imobilisasi. Pada Gambar 5, densitas optimum
ditunjukkan pada tingkat muat limbah 20 % yaitu 3,35 g/cm3, kemudian menurun dengan
bertambahnya tingkat muat limbah. Secara keseluruhan tiap blok memiliki nilai densitas sesuai dengan densitas synroc limbah yang diperoleh dari proses pres-panas isostatik (antara 2,1-3,4 g/cm3), nilai tersebut juga memenuhi
standard yang ditetapkan IAEA yaitu antara 2,1- 3,2 g/cm3. Selain itu, pada tingkat muat limbah
diatas 20 % berat terlihat bahwa semakin tinggi tingkat muat limbah pada blok synroc maka densitas dari blok semakin berkurang. Matriks
synroc yang berperan sebagai pengikat limbah akan mengalami suatu batas kejenuhan. Ketika batas tersebut terlampaui, maka sebagian limbah tidak berikatan dengan fase-fase synroc sehingga membentuk fase paduan yang bersifat lebih bebas dan dapat mengurangi pembentukan suatu monolit multifase yang kompak bila limbah melebihi batas titik optimum. Sehingga
mengakibatkan menurunnya densitas blok synroc
limbah.
Dari kurva kuat tekan blok synroc limbah (Gambar 5) terlihat bahwa tingkat muat limbah yang paling optimum adalah pada nilai 20 % berat yaitu dengan nilai kuat tekan 14,18 kN/cm2.
Pada tingkat muat limbah 30 % berat memberikan nilai kuat tekan sebesar 11,18 kN/cm2 yang berada diatas nilai kuat tekan yang
ditetapkan IAEA. Kuat tekan pada blok akan semakin meningkat hingga mencapai tingkat muat limbah optimum dan selanjutnya semakin menurun seiring dengan meningkatnya jumlah limbah. Komposisi limbah memiliki pengaruh terhadap stabilitas kimia blok synroc limbah, stabilitas kimia dari blok synroc akan semakin berkurang dengan meningkatnya jumlah limbah
[16]. Penambahan prekursor synroc ke dalam
36
dengan komposisi unsur yang terdapat pada limbah dan membentuk monolit multifase yang padat dan kompak. Fase yang terbentuk tersebut bersifat saling menguatkan sehingga dapat meningkatkan kuat tekan blok synroc yang terbentuk. Sedangkan pengurangan kuat tekan pada blok synroc terjadi karena semakin bertambahnya muatan limbah yang tidak sebanding dengan jumlah prekursor synroc
pembentuk fase-fase yang semakin berkurang karena mengalami kejenuhan.
Hasil pengujian laju pelindihan untuk setiap blok synroc limbah pada variasi tingkat muat limbah ditunjukkan pada Gambar 6. Pada Gambar 6 dapat dilihat bahwa laju pelindihan U < Sr < Cs yang berturut-turut nilainya (dalam satuan g.cm-2.hari-1) berorde 10-7, 10-6, dan 10-4,
sedang laju pelindihan total berorde 10-3 g.cm- 2.hari-1 (seperti pada Gambar 2 dan Gambar 4).
Hal ini berarti pula bahwa laju pelindihan unsur- unsur yang lain yaitu Co, Cd, dan Ce (unsur- unsur hasil belah dalam limbah) serta Ba, Al, Ca, Zr, dan Ti (unsur-unsur dari prekursor matriks
synroc) yang dalam penelitian ini tidak dilakukan pengujian berode ≤ 10-3 g.cm-2.hari-1.
Pada Gambar 6 tersebut terlihat pula bahwa semakin tinggi tingkat muat limbah maka laju pelindihan total semakin menurun hingga mencapai tingkat muat limbah optimum yang terdapat pada tingkat muat limbah sebesar 40 % berat yaitu 1,7x10-4 g.cm-2.hari-1. Penurunan laju
pelindihan tersebut karena semakin banyak terbentuknya fase-fase turunan yang lebih kuat mengikat dan mengungkung unsur-unsur limbah seperti U, Cs, dan Sr. Selanjutnya laju pelindihan mengalami kenaikan tetapi tidak begitu signifikan, hal ini disebabkan jumlah prekursor oksida untuk pembentukan fase mineral synroc semakin berkurang dibanding dengan jumlah kandungan unsur dalam limbah, sehingga ada sebagian unsur yang bebas tidak menjadi penyusun fase atau tidak terperangkap dalam kisi-kisi fase mineral synroc, akibatnya laju pelindihan total sedikit naik.
Fenomena serupa juga terjadi pada laju pelindihan Cs yang semakin menurun seiring dengan bertambahnya tingkat muat limbah. Hal tersebut membuktikan bahwa cesium merupakan
pembentuk fase yang kuat dan stabil di dalam blok synroc sehingga laju pelindihan cesium semakin menurun. Pada tingkat muat limbah 30- 60 % berat, laju pelindihan Cs relatif tetap nilainya antara 1,8x10-4 – 2,2x10-4 g.cm-2.hari-1.
Laju pelindihan U dan Sr, hasil yang ditunjukkan tidak jauh berbeda dengan dua parameter suhu dan waktu sintering. Laju pelindihan Sr tidak dipengaruhi oleh tingkat muat limbah sampai 60 % berat yaitu dengan nilai laju pelindihan Sr rata-rata 2,3x10-6 g.cm-2.hari-1. Hal
ini menunjukkan bahwa seiring dengan meningkatnya tingkat muat limbah, kapasitas pengungkungan (imobilisasi) muatan Sr di dalam blok synroc tetap tinggi sehingga Sr tidak terlepas dari kisi-kisi blok synroc dan nilai laju pelindihan Sr tetap rendah.
Fenomena laju pelindihan U untuk variasi tingkat muat limbah serupa dengan laju pelindihan Sr bahkan lebih rendah. Dengan bertambahnya tingkat muat limbah tidak menyebabkan perubahan laju pelindihan U yang signifikan (fluktuatif relatif tetap) dengan nilai antara 4,1x10-7-6,5x10-7 g.cm-2.hari-1.
Secara umum, fase-fase dalam synroc
memberikan ketahanan kimia yang tinggi pada blok synroc yang terbentuk sehingga memberikan daya tahan yang kuat terhadap pelindihan oleh air. Selain itu, pada tingkat muat limbah yang rendah belum banyak terbentuk fase-fase turunan seperti pyrochlore dimana uranium berperan sebagai pembentuk fase sehingga unsur-unsur yang terkandung di dalam limbah seperti U. Sr, dan Cs hanya terperangkap di dalam kisi-kisi fase sehingga menyebabkan unsur tersebut relatif mudah lepas pada saat pelindihan. Sedangkan pada tingkat muat limbah yang tinggi (>30 % berat) akan banyak terbentuk fase turunan yang menyebabkan pengungkungan unsur-unsur tersebut pada limbah lebih kuat dan menurunkan nilai laju pelindihan pada blok
Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN
37
Gambar 6. Pengaruh tingkat muat limbah terhadap laju pelindihan blok synroc limbahhasil imobilisasi.
Berdasarkan hasil uji karakteristik blok
synroc limbah tersebut di atas, diperoleh suhu dan waktu sintering terbaik pada 1200 oC selama
3 jam dan tingkat muat limbah 20 % berat, dengan nilai densitas blok synroc limbah 3,35 g/cm3, kuat tekan 14,18 kN/cm2, laju pelindihan total 2,5x10-3 g.cm-2.hari-1, dan laju pelindihan
Cs, Sr, dan U berturut-turut adalah 4,1x.10-4
g.cm-2.hari-1 , 2,3x10-6 g.cm-2.hari-1, dan 6,3x10-7
g.cm-2.hari-1. Berdasarkan efisiensi bahan dan
limbah yang masih dalam batas persyaratan IAEA maka dapat digunakan tingkat muat limbah sampai 40 % karena nilai kuat tekan dan densitas blok synroc limbah telah memenuhi standard beton limbah yang ditetapkan IAEA dengan kuat tekan 2-5 kN/cm2, begitu pula pada
tingkat muat 10-60 % berat nilai densitasnya cukup tinggi yaitu 2,7 -3,3 g/cm3, sedang laju
pelindihannya juga sangat memenuhi persyaratan IAEA (1,7x10-1 - 2,5x10-4 g.cm-2.hari-1
) [19]dan
pula jauh lebih kecil daripada laju pelindihan unsur-unsur dalam gelas borosilikat limbah. Kualitas hasil blok synroc titanat limbah dengan proses sintering ini relatif sama dengan kualitas hasil blok limbah synroc titanat dengan proses pres-panas isostastik.
KESIMPULAN
Proses imobilisasi LCRTT simulasi yang mengandung uranium dan unsur-unsur hasil belah menggunakan matriks synroc titanat dengan proses sintering suhu tinggi diperoleh suhu dan waktu sintering terbaik pada 1200 oC
selama 3 jam. Pada kondisi tersebut diperoleh tingkat muat limbah optimum adalah 20 % berat, dengan nilai densitas blok synroc limbah 3,35 g/cm3, kuat tekan 14,18 kN/cm2, laju pelindihan
total 2,5x10-3 g.cm-2.hari-1, dan laju pelindihan
Cs, Sr, dan U berturut-turut adalah 4,1x.10-4
g.cm-2.hari-1 , 2,3x10-6 g.cm-2.hari-1, dan 6,3x10-7
g.cm-2.hari-1. Berdasar persyaratan IAEA dan
pertimbangan efisiensi maka masih dapat digunakan untuk tingkat muat limbah sampai 40 % berat. Kualitas hasil blok synroc titanat limbah dengan proses sintering ini sesuai dengan kualitas hasil blok synroc titanat dengan proses pres-panas isostastik. dan memenuhi kualitas blok limbah yang direkomendasikan oleh IAEA.
38
DAFTAR PUSTAKA
[1]. MENDEL J.E, (1985), “The Fixation of High Level Waste in Glasses”, PNL Richland, Washington.
[2]. MARTONO, H. dan AISYAH, (2002), “Efek Radiasi terhadap Gelas Limbah Hasil Vitrifikasi, Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Iptek Nuklir”, P3TM-BATAN, Yogyakarta. [3]. MARTONO, H. dan WIDIATMO,
(2002), “Perancangan Melter untuk Pengolahan Limbah Cair Aktivitas Tinggi Secara Vitrifikasi, Seminar Hasil Penelitian Dan Kegiatan P2PLR 2001”, Serpong.
[4]. AISYAH dkk, (2004), ”Pengaruh Keasaman dan Kandungan Limbah pada Imobilisasi Limbah Trasuranium dari IRM dengan Polimer”, Seminar Hasil Penelitian Dan Kegiatan P2PLR 2003, Serpong.
[5]. E.R. VANCE, (1999), “Status of Synroc Ceramics for HLW” , Proceedings of The 2nd Bianual Int. Workshop on HLRW Management”,Dep. of Nuclear Engineering, Fac. of Engineering, Gadjah Mada Univ., Yogyakarta.
[6]. IAEA, (1985), Technical Report Series No.257, “Chemical Durability and Related Properties of Solidified High Level Waste Forms”, International Atomic Energy Agency, Vienna,.
[7]. D.M.LEVINS, and A.JOSTSONS, (1996), “R&D in Radioactive Waste Management at ANSTO”, The 2nd Seminar on RWM, Reg. Coop. in Asia, Malaysia.
[8]. RINGWOOD AE, et.al., (1979), ”Immobilization of High Level Nuclear Reactor Wastes in Synroc”, Nature, 278. [9]. RINGWOOD A.E, et.al, (1988), In
Radioactive Waste Form for the Future, Elsevier, (Eds W.Lutze and R.C.Ewing), North Holland, 233-334.
[10]. DOSCH, R.G. and LYNCH, A.W., (1980), Solution chemistry techniques in Synroc preparation, Sandia Laboratories, Albuquerque. Publ. SAND80-2375. [11]. HESPE, E.D., (1971), ”Leach testing of
immobilized waste solids, a proposal for a standar method”, Atomic Energy. Review, 9, 1-12.
[12]. RINGWOOD A.E, OVERBY, V.M., KESSON, S.E., (1981), “Synroc : Leaching Performance and Process Technology,” Proceedings of the International Seminar on Chemistry and Process Engineering for High Level Liquid Waste Solidification, Julich.
[13]. THIELE, (1979), Nuclear Technology and Its Applications, Training Course, BATAN Yogyakarta.
[14]. MENDEL, J.E, ROSS, W.A, ROBERTS, F.P., KATAYAMA, Y., WESTSIK, J., TURCOTTE, R., WALD, J. and BRADLEY, D., (1977), ” Annual Report on the Characteristics of High Level Waste Glasses, PNL Richland, Washington.
[15]. RINGWOOD, A.E., OVERBY, V.M., KESSON, S.E., SINCLAIR, W., WARE, N., HIBBERSON, W. and MAJOR, A., (1981), ” Immobilization of high level nuclear reactor wastes in synroc : a current appraisal, Nucl. Chem.Waste Management,286-292.
[16]. BAO, W., S. XU, L. LI, C. SONG, J. ZHANG, Y. ZHU, (2002), Solidification of Sr-Containing Stripping Solutions in Titanate Ceramics. Journal of Nuclear Material, 237-241.
[17]. RISTIC, R.I., J.N. SHERWOOD and T. SRIPPATHI,.(1990), Train Variation of (100) Growth Sector of Potash Alum Single Crystals and its Relation of the Growth Rate Dispersion. Journal of Crystal Growth, 245-248.
[18]. OVERSBY, V.M. and RINGWOOD, A.E., (1980), ”Leach testing of Synroc and glass samples at 85 oC and 200 oC”,
Nuclear Chem. Waste Management, 254- 259.
[19]. IAEA, (1997), Characterization of Radioactive Waste Form and Packages, Technical Report Series No. 383, International Atomic Energy Agency, Vienna.
Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN
39